2025年6月18日，我院李風亭教授團隊吳一楠副教授聯(lián)合中科院上海光源中心曾建榮教授團隊和中科院上海應用物理研究所黃海龍副教授，在化學領(lǐng)域國際權(quán)威學術(shù)刊物《Angewandte Chemie-International Edition》上發(fā)表了最新研究成果，題為“Self-Driven Seeding, Acid Stalling, and Solidifying: Time-Resolved Mapping of Nonclassical Pathways in Metal–Organic Gel Assembly”。同濟大學為第一單位，吳一楠副教授和曾建榮教授為論文通訊作者，碩士研究生王子齊和上海科技大學碩士研究生錢堃為共同第一作者。
近年來，金屬有機凝膠（MOGs）作為金屬-有機骨架的新型形態(tài)受到廣泛關(guān)注，其宏觀塊體結(jié)構(gòu)和多級孔隙為氣體分離和能源催化等領(lǐng)域帶來了新的發(fā)展機遇。相較于粉末狀MOFs，MOGs無需額外的成型處理即可使用，但長期以來，MOGs的形成機制尚不明朗。團隊綜合運用原位小角X射線散射（SAXS）、原位鋯K邊X射線吸收精細結(jié)構(gòu)（XAFS）和原位衰減全反射紅外光譜（ATR-FTIR）等技術(shù)，對UiO-66(Zr)凝膠的組裝過程開展系統(tǒng)研究，成功揭示其非經(jīng)典形成路徑。研究發(fā)現(xiàn)，UiO-66(Zr)凝膠的形成過程經(jīng)歷了前成核簇、無定形簇、無定形網(wǎng)絡(luò)和有限晶化網(wǎng)絡(luò)等四個關(guān)鍵階段：鋯鹽前驅(qū)體水解生成Zr(OH)4納米顆粒，觸發(fā)凝膠的快速非均相成核，無定形簇相互交聯(lián)形成三維分形網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)；反應原位生成的酸性環(huán)境抑制進一步晶化，導致大量配位缺陷產(chǎn)生，并維持了三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性。研究為MOGs的定制化合成提供了理論指導，有望進一步拓展其在能源與環(huán)境等領(lǐng)域的應用范圍。上述研究工作獲得國家自然科學基金項目、科技部國際科技合作專項、上海市政府間國際科技合作計劃和上海市高峰學科等項目支持。
微觀和介觀水平上UiO-66(Zr)凝膠的形成機制
論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202503855
