在國(guó)家雙碳戰(zhàn)略背景下，厭氧氨氧化技術(shù)因可助推污水處理減污降碳而備受關(guān)注，但其功能菌代謝活性在實(shí)際廢水系統(tǒng)中易受到限制，繼而削弱其脫氮功能的發(fā)揮。在生物地球化學(xué)循環(huán)網(wǎng)絡(luò)中，鐵元素是微生物代謝的能量密碼。普通微生物胞內(nèi)鐵含量?jī)H約0.2 mg/g VSS，而厭氧氨氧化菌作為一種嗜鐵性微生物，其胞內(nèi)鐵含量可達(dá)2?5 mg/g VSS。然而，該菌存在獨(dú)特的“營(yíng)養(yǎng)悖論”：其僅能直接利用二價(jià)鐵（Fe2+），而污水處理系統(tǒng)（pH 6.5?8.5）中的鐵多以三價(jià)鐵（Fe3+）形態(tài)存在。就此，本研究提出了鐵載體優(yōu)化鐵吸收調(diào)控厭氧氨氧化活性的創(chuàng)新研究思路。
成果簡(jiǎn)介
近日，我院王亞宜教授課題組于環(huán)境領(lǐng)域權(quán)威期刊Nature Water上發(fā)表了題為“Siderophores as a selective regulator for enhancing anaerobic ammonium oxidation bacteria”的研究論文（DOI：org/10.1038/s44221-025-00459-y；鏈接：https://doi.org/10.1038/s44221-025-00459-y）。文章率先報(bào)道了鐵載體介導(dǎo)的厭氧氨氧化菌鐵吸收關(guān)鍵過(guò)程，揭示了鐵載體在調(diào)控厭氧氨氧化菌氮、鐵代謝中的核心作用，外源鐵載體調(diào)控后厭氧氨氧化體系鐵吸收率提升至50%?65%，厭氧氨氧化菌活性和豐度也獲得選擇性提升，系統(tǒng)總氮去除率提升60%以上。該研究成果填補(bǔ)了厭氧氨氧化菌鐵代謝機(jī)制的理論空白，豐富了對(duì)其生理生化特性的認(rèn)知，為厭氧氨氧化工藝的優(yōu)化調(diào)控提供了創(chuàng)新技術(shù)路徑。
引言
厭氧氨氧化菌代謝活性高度依賴于鐵元素對(duì)酶促反應(yīng)的支撐，通過(guò)鐵元素調(diào)控提升功能菌群代謝活性，成為厭氧氨氧化工藝推廣應(yīng)用的重要路徑。然而，厭氧氨氧化系統(tǒng)的鐵利用率有限（< 30%），實(shí)際應(yīng)用中難以維持較高的脫氮活性。傳統(tǒng)認(rèn)知認(rèn)為厭氧氨氧化菌僅能直接吸收Fe2+，但厭氧氨氧化系統(tǒng)中鐵多以生物可利用性差的形態(tài)存在，限制了菌株對(duì)鐵元素的吸收利用。與此類似的是，自然界中鐵通常也是以不溶性的Fe3+形式存在，微生物借助鐵載體（小分子代謝產(chǎn)物）螯合Fe3+形成可溶性復(fù)合物的攝取機(jī)制，為突破上述瓶頸提供了新思路。之前的研究發(fā)現(xiàn)，厭氧氨氧化菌外膜存在鐵載體-Fe3+的特異性受體，暗示其通過(guò)鐵載體途徑吸收Fe3+調(diào)控功能菌活性的生理基礎(chǔ)。基于此，本研究通過(guò)系統(tǒng)篩選適配鐵載體種類并驗(yàn)證其作用效能，旨在解析鐵載體在厭氧氨氧化菌鐵吸收過(guò)程中的作用，揭示鐵載體介導(dǎo)的厭氧氨氧化脫氮強(qiáng)化機(jī)制，推動(dòng)厭氧氨氧化技術(shù)向高效化、普適化方向發(fā)展。
圖文導(dǎo)讀
鐵載體可特異性強(qiáng)化厭氧氨氧化活性
圖1. 厭氧氨氧化系統(tǒng)的長(zhǎng)期運(yùn)行效能。（a）空白組；（b）EDTA組；（c）兒茶素組；（d）N-羥乙基乙二胺三乙酸組的脫氮效能。（e）亞硝酸鹽還原酶；（f）聯(lián)氨合酶；（g）聯(lián)氨脫氫酶的活性。
通過(guò)向活性較低的厭氧氨氧化系統(tǒng)引入鐵載體兒茶素（CAT）和N-羥乙基乙二胺三乙酸（HEDTA），厭氧氨氧化中心代謝酶活性增加2倍，提升比厭氧氨氧化活性（SAA）3倍以上，且總氮去除率（NRE）提升3倍，脫氮效能得到顯著強(qiáng)化。分子層面研究進(jìn)一步證實(shí)，厭氧氨氧化途徑關(guān)鍵基因hzs和hdh的相對(duì)豐度增加1倍，nirS和hzs基因的轉(zhuǎn)錄水平提升10%，表明鐵載體對(duì)厭氧氨氧化活性的正向調(diào)控作用。
厭氧氨氧化系統(tǒng)中氮代謝與鐵循環(huán)的潛在聯(lián)系
圖2. 厭氧氨氧化系統(tǒng)中鐵含量和鐵形貌。（a）鐵吸收率；（b）胞內(nèi)鐵含量；（c）污泥中鐵組成；（d）胞內(nèi)鐵組成。比厭氧氨氧化活性與（e）胞內(nèi)非結(jié)晶鐵；（f）血紅素c；（g）細(xì)胞色素c含量的相關(guān)性。
為研究鐵載體如何強(qiáng)化厭氧氨氧化活性，分析了厭氧氨氧化系統(tǒng)的鐵平衡分布。結(jié)果表明，厭氧氨氧化活性與胞內(nèi)非結(jié)晶鐵含量、血紅素c、細(xì)胞色素c含量呈正相關(guān)關(guān)系，證實(shí)了脫氮效能的提升源于鐵載體對(duì)鐵吸收和鐵利用過(guò)程的雙重促進(jìn)。鐵載體介導(dǎo)厭氧氨氧化系統(tǒng)中，鐵吸收率躍升至50%以上，胞內(nèi)鐵含量提升2倍，為鐵輔因子合成提供充足原料，促進(jìn)血紅素c和細(xì)胞色素c含量增加1倍以上，揭示了鐵載體對(duì)厭氧氨氧化系統(tǒng)中氮、鐵代謝的協(xié)同強(qiáng)化作用。
鐵載體選擇性富集厭氧氨氧化菌
圖3. 厭氧氨氧化系統(tǒng)群落組成與氮代謝水平。（a）微生物群落組成；（b）功能菌絕對(duì)豐度；（c）基因相對(duì)豐度；（d）基因轉(zhuǎn)錄水平；（e）基因的物種貢獻(xiàn)情況。
定量qPCR和基因組學(xué)分析結(jié)果顯示，經(jīng)60天運(yùn)行后，鐵載體介導(dǎo)的厭氧氨氧化系統(tǒng)選擇性促進(jìn)了厭氧氨氧化菌的增殖，其絕對(duì)豐度分別提升13倍和2倍，相對(duì)豐度分別提升2倍和2.5倍，實(shí)現(xiàn)了厭氧氨氧化菌的富集。微生物群落組成分析表明，CAT和HEDTA分別富集了不同厭氧氨氧化菌屬（Candidatus Jettenia和Candidatus Brocadia），凸顯了鐵載體對(duì)群落結(jié)構(gòu)的選擇性調(diào)控作用。
鐵載體介導(dǎo)的厭氧氨氧化系統(tǒng)脫氮強(qiáng)化機(jī)制
圖4. 鐵載體介導(dǎo)的厭氧氨氧化菌鐵吸收與氮轉(zhuǎn)化機(jī)制
基于基因組學(xué)和轉(zhuǎn)錄組學(xué)分析，進(jìn)一步揭示了鐵載體介導(dǎo)的脫氮強(qiáng)化機(jī)制。Candidatus Brocadia通過(guò)外膜受體FecA和FitA/TbpA分別識(shí)別HEDTA-Fe3+和CAT-Fe3+復(fù)合物，在TonB-ExbB-ExbD能量系統(tǒng)驅(qū)動(dòng)下，經(jīng)FecABCDE和FitABCDE/TbpA-FbpABC轉(zhuǎn)運(yùn)途徑將鐵載體-Fe3+復(fù)合物攝入胞內(nèi)；Candidatus Jettenia則通過(guò)NfnB酶胞外還原Fe3+，隨后通過(guò)FeoABC途徑完成Fe2+的跨膜吸收。厭氧氨氧化菌吸收的鐵元素進(jìn)一步用于血紅素c、細(xì)胞色素c、鐵-硫簇等鐵輔因子的合成，促進(jìn)中心代謝酶的組裝，從而驅(qū)動(dòng)厭氧氨氧化代謝的定向強(qiáng)化。
小結(jié)
本研究率先揭示了鐵載體介導(dǎo)的厭氧氨氧化菌鐵吸收機(jī)制，明確了鐵載體在厭氧氨氧化群落調(diào)控中的關(guān)鍵作用。研究結(jié)果證明，鐵載體CAT和HEDTA可作為厭氧氨氧化菌的選擇性調(diào)節(jié)因子，靶向促進(jìn)其鐵吸收利用，刺激其增殖和代謝活性的提升，形成“鐵吸收-輔因子合成-酶活性增強(qiáng)”的正反饋調(diào)控通路。該發(fā)現(xiàn)不僅填補(bǔ)了厭氧氨氧化菌鐵代謝機(jī)制的理論空白，還可通過(guò)厭氧氨氧化活性的定向調(diào)控技術(shù)研發(fā)，為低碳水處理技術(shù)的工程化應(yīng)用提供了有力支撐。
項(xiàng)目致謝：本研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金杰出青年科學(xué)基金（No. 52225001）的資助。
作者簡(jiǎn)介
第一作者：劉嘉瑋，同濟(jì)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院博士研究生，主要從事氮轉(zhuǎn)化微生物代謝機(jī)理與活性調(diào)控相關(guān)研究。
通訊作者：汪涵，同濟(jì)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院副教授，主要從事低碳型污水生物脫氮理論與新技術(shù)相關(guān)工作。
通訊作者：王亞宜，同濟(jì)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院教授，國(guó)家自然科學(xué)基金杰出青年科學(xué)基金獲得者，長(zhǎng)期從事污水生物處理理論和新技術(shù)研究。
