近日，我院張亞雷、褚華強(qiáng)教授團(tuán)隊(duì)在國(guó)際權(quán)威學(xué)術(shù)刊物《美國(guó)科學(xué)院院刊》（PNAS）上發(fā)表了題為“Stress-homogenized spatial architectures via entropy-driven self-assembly enabling high-performance and durable lithium extraction”的研究論文。全球可持續(xù)能源轉(zhuǎn)型對(duì)鋰資源需求迫切，基于尖晶石型 LiMn?O?（LMO）的電化學(xué)鋰提取技術(shù)極具潛力，但循環(huán)過(guò)程中各向異性體積變化引發(fā)的應(yīng)力累積和機(jī)械降解嚴(yán)重限制其應(yīng)用。本研究提出熵驅(qū)動(dòng)兩親自組裝策略，構(gòu)建應(yīng)力均化的多層核殼 LMO 架構(gòu)（LMO-MCS），通過(guò)調(diào)控內(nèi)部幾何結(jié)構(gòu)優(yōu)化應(yīng)力 - 應(yīng)變行為，協(xié)同提升離子分布均勻性、傳輸動(dòng)力學(xué)和電化學(xué)穩(wěn)定性。
圖1 熵驅(qū)動(dòng)自組裝合成應(yīng)力均一化結(jié)構(gòu)
研究構(gòu)建有序?qū)娱g通道確保了鋰離子的均勻快速傳輸與內(nèi)部應(yīng)力的有效重分布。有限元模擬（FEM）與密度泛函理論（DFT）計(jì)算揭示，相比無(wú)序致密結(jié)構(gòu)，多層核殼結(jié)構(gòu) Li? 濃度分布更加均勻，最大 von Mises 應(yīng)力降低了 48% ，有效緩解了局部應(yīng)力集中。
圖2 多層核殼結(jié)構(gòu)的應(yīng)力均質(zhì)化機(jī)理與模擬分析
優(yōu)化后的 LMO-MCS 在混合電容去離子（HCDI）體系中確立了容量與循環(huán)穩(wěn)定性的雙重標(biāo)桿，實(shí)現(xiàn)了 4.78 mmol·g?1 的卓越提鋰容量， 100 次循環(huán)后容量保持率高達(dá) 96%，并在 400 次長(zhǎng)循環(huán)后依然保持完整的球形形貌與晶體結(jié)構(gòu)。該成果為開(kāi)發(fā)下一代高效耐用的鹽湖提鋰電極材料提供了全新的體相工程范式。
我院2022級(jí)博士生劉曉倩為論文的第一作者，褚華強(qiáng)教授為通訊作者。論文作者還包括我院郝澤偉博士、劉統(tǒng)才博士、趙祺鵬研究員、周雪飛教授和張亞雷教授。研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目的資助。
論文鏈接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2525797123
