近日，國際權(quán)威學(xué)術(shù)期刊美國化學(xué)會會刊（Journal of the American Chemical Society，JACS）在線發(fā)表了我院環(huán)境科學(xué)系凌嵐教授團隊的科研成果，論文題為“Visualizing Hidden Nanoscale Dynamic Chemistry in Surface Liquid Layers at Solid–Liquid Interfaces”（可視化固液界面表面液層中隱藏的納米尺度動態(tài)化學(xué)）。
固液界面是自然界和工程水處理系統(tǒng)中發(fā)生化學(xué)轉(zhuǎn)化、電荷轉(zhuǎn)移與污染物降解的關(guān)鍵場所。然而，受限于現(xiàn)有表征技術(shù)的時空分辨率，捕捉這些瞬態(tài)的界面過程極具挑戰(zhàn)，傳統(tǒng)方法難以同步獲取納米尺度下的結(jié)構(gòu)、成分及價態(tài)演化信息。因此，突破現(xiàn)有成像技術(shù)的局限，實現(xiàn)固液界面表面液層動態(tài)化學(xué)過程與三維結(jié)構(gòu)的可視化，是深入理解環(huán)境催化與水處理微觀反應(yīng)機制的關(guān)鍵前提。
凌嵐教授團隊以納米鐵顆粒與氯金酸溶液反應(yīng)體系作為研究模型，構(gòu)建了一種集原位液相電子顯微鏡（LP-TEM）、冷凍電子顯微鏡（Cryo-TEM）、電子斷層掃描（ET）及電子能量損失譜（EELS）和X射線能譜（XEDS）于一體的多模態(tài)高分辨率電子顯微鏡平臺。為了在常溫下保留并解析界面液層結(jié)構(gòu)，團隊創(chuàng)新提出了一種冷凍干燥制樣策略，實現(xiàn)常溫下液層三維重構(gòu)與化學(xué)分析，有效彌補了單一技術(shù)的局限。研究直觀揭示了溶液中納米鐵顆粒周圍存在一層動態(tài)變化的表面液層，其厚度、結(jié)構(gòu)與離子分布隨界面電荷變化而動態(tài)變化。通過高時空分辨成像與譜學(xué)分析，團隊在液層內(nèi)觀察到明顯的物質(zhì)與電子梯度，并直接捕捉到納米金顆粒的成核、遷移與聚集行為，揭示了界面液層在物質(zhì)遷移與電子傳遞中的重要作用。
該研究系統(tǒng)闡釋了固液界面表面液層內(nèi)的結(jié)構(gòu)動態(tài)、成分分布與價態(tài)演化機制，提出了一種通用的多模態(tài)表面液層表征策略，通過原位動態(tài)追蹤、冷凍固定與三維重構(gòu)的有機結(jié)合，顯著提升了對反應(yīng)性界面的認知深度。研究不僅凸顯了表面液層在環(huán)境修復(fù)、催化轉(zhuǎn)化及地球化學(xué)過程中的關(guān)鍵角色，也為理解電催化、水處理及生物礦化等領(lǐng)域中的微觀界面過程提供了全新方法學(xué)支持，對推動界面科學(xué)與技術(shù)發(fā)展具有重要意義。
凌嵐教授為該論文的通訊作者，博士生劉龍杰為第一作者，論文的合作作者包括博士生邢超和碩士生宋明揚。
本研究工作得到了凌嵐教授主持的國家自然科學(xué)優(yōu)秀青年基金、國家自然科學(xué)基金面上基金和同濟大學(xué)青年百人項目的資助。
文章鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.5c10717
