
近日,國際權(quán)威學(xué)術(shù)期刊美國化學(xué)會會刊(Journal of the American Chemical Society,JACS)在線發(fā)表了我院環(huán)境科學(xué)系凌嵐教授團隊的科研成果,論文題為“Visualizing Hidden Nanoscale Dynamic Chemistry in Surface Liquid Layers at Solid–Liquid Interfaces”(可視化固液界面表面液層中隱藏的納米尺度動態(tài)化學(xué))。
固液界面是自然界和工程水處理系統(tǒng)中發(fā)生化學(xué)轉(zhuǎn)化、電荷轉(zhuǎn)移與污染物降解的關(guān)鍵場所。然而,受限于現(xiàn)有表征技術(shù)的時空分辨率,捕捉這些瞬態(tài)的界面過程極具挑戰(zhàn),傳統(tǒng)方法難以同步獲取納米尺度下的結(jié)構(gòu)、成分及價態(tài)演化信息。因此,突破現(xiàn)有成像技術(shù)的局限,實現(xiàn)固液界面表面液層動態(tài)化學(xué)過程與三維結(jié)構(gòu)的可視化,是深入理解環(huán)境催化與水處理微觀反應(yīng)機制的關(guān)鍵前提。

凌嵐教授團隊以納米鐵顆粒與氯金酸溶液反應(yīng)體系作為研究模型,構(gòu)建了一種集原位液相電子顯微鏡(LP-TEM)、冷凍電子顯微鏡(Cryo-TEM)、電子斷層掃描(ET)及電子能量損失譜(EELS)和X射線能譜(XEDS)于一體的多模態(tài)高分辨率電子顯微鏡平臺。為了在常溫下保留并解析界面液層結(jié)構(gòu),團隊創(chuàng)新提出了一種冷凍干燥制樣策略,實現(xiàn)常溫下液層三維重構(gòu)與化學(xué)分析,有效彌補了單一技術(shù)的局限。研究直觀揭示了溶液中納米鐵顆粒周圍存在一層動態(tài)變化的表面液層,其厚度、結(jié)構(gòu)與離子分布隨界面電荷變化而動態(tài)變化。通過高時空分辨成像與譜學(xué)分析,團隊在液層內(nèi)觀察到明顯的物質(zhì)與電子梯度,并直接捕捉到納米金顆粒的成核、遷移與聚集行為,揭示了界面液層在物質(zhì)遷移與電子傳遞中的重要作用。

該研究系統(tǒng)闡釋了固液界面表面液層內(nèi)的結(jié)構(gòu)動態(tài)、成分分布與價態(tài)演化機制,提出了一種通用的多模態(tài)表面液層表征策略,通過原位動態(tài)追蹤、冷凍固定與三維重構(gòu)的有機結(jié)合,顯著提升了對反應(yīng)性界面的認知深度。研究不僅凸顯了表面液層在環(huán)境修復(fù)、催化轉(zhuǎn)化及地球化學(xué)過程中的關(guān)鍵角色,也為理解電催化、水處理及生物礦化等領(lǐng)域中的微觀界面過程提供了全新方法學(xué)支持,對推動界面科學(xué)與技術(shù)發(fā)展具有重要意義。
凌嵐教授為該論文的通訊作者,博士生劉龍杰為第一作者,論文的合作作者包括博士生邢超和碩士生宋明揚。
本研究工作得到了凌嵐教授主持的國家自然科學(xué)優(yōu)秀青年基金、國家自然科學(xué)基金面上基金和同濟大學(xué)青年百人項目的資助。
文章鏈接:https://doi.org/10.1021/jacs.5c10717